Mas, Ernesto, o Hamiltoniano é definido usando uma Lagrangeana. Sendo assim, seria possível construir uma MQ somente em termos da Lagrangeana, não?

Nunca vi isso. Provavelmente isso já foi aventado por alguém e verificado que não funciona, tanto que não se estabeleceu, como foi o caso da quantização da mecânica hamiltoniana.
https://en.wikipedia.org/wiki/Canonical_quantization
Todavia, em Teoria Quântica de Campos é usual se começar com uma densidade lagrangiana clássica e se fazer sua quantização.
https://en.wikipedia.org/wiki/Lagrangian_(field_theory)